近年来，由于人尿和工农业排放的尿素废水日益严重，不可避免地会产生氮等有害气体（N2O）对生态环境和生物构成威胁。尿素废水的破坏性影响鼓励和挑战研究人员设计有效的方法来去除废水中的尿素。尿素氧化反应 （UOR）作为一种绿色无污染的尿素废水处理技术，受到了广泛的关注。尽管已经对用于UOR工艺的镍基催化剂进行了大量的研究和开发，但对其选择性及解离机理的关键基本问题还没有阐明，各种活性物种起源于哪里？这是如何影响UOR催化活性的？相应的解离途径是什么？三者有何关联？我们通过总结目前已有的镍基催化剂研究，试图弥补这部分空白。确定研究对象是有效验证尿素产品与催化剂之间相互联系的关键，相对于单一的无机类结构，MOFs由于其结构的可调性、可识别性而被认为是合适的研究对象，且原位FTIR和DFT模拟的结合可识别在反应过程中催化剂锚定中间态的具体结构。此外，通过考察尿素分子结构和镍基催化剂不同活性状态，发现了几种活性物种（如Ni2+-MOF, Ni(OH)2-MOFs, 和 Ni3+-MOF）可统一构筑，作为理解活性位点和解离途径之间关系的基础研究对象。因此，以镍基MOFs为研究对象，总结归纳其制备策略，是建立催化剂结构特性与尿素分子微观特征两者相关性的基础。
在现代化学分子中，尿素因其在工业和农业中的重要作用而成为最重要的分子之一。城市污水中70%-80%的氮含量是由其产生的。尿素的不当使用和无节制排放对人类健康和生态系统稳定构成潜在威胁。由于一般的尿素降解效率不足100%，因此开发高选择性和高效率的UOR催化剂非常必要。近日，华中科技大学王春栋副教授课题组在Chem Catalysis期刊发表题为“Urea oxidation reaction electrocatalysts: Correlation of structure, activity, and selectivity.”的综述文章。该综述总结了基于镍基催化剂的UOR机制，包括Ni3+/Ni4+介导的机制（吸附态进化机制和晶格氧机制）、与Ni2+相关的双步机制（尿素分解反应 + UOR）以及尿素解离的三种途径（即NO2—、N2和NH3的最终产物）。具有可定制金属节点、有机配体、均质微环境和结构可识别特性的金属-有机框架（MOFs）是理解结构、活性和产物选择性之间关系的理想平台。该综述还回顾了Ni-MOFs中的调控策略（金属节点、有机配体和形态），以及尿素产物分析和原位检测方法（图1）。这项工作为理解UOR的结构、活性和产物选择性之间的关系提供了有利的帮助。
（1）本综述从尿素不同解离产物的角度阐明了催化剂结构、活性组分和产物选择性的关系。系统总结了Ni3+和Ni2+活性物质对产物选择性的影响。
（2）全面总结了活性物米乐 登录入口质和目标产物的鉴定方法，详细介绍了产物检测、KOH依赖性、原位表面增强拉曼光谱（SERS）、原位电化学阻抗光谱（EIS）和原位傅立叶变换红外光谱（FT-IRS）等有效的识别活性物质的方法，可准确地识别活性位点并检测中间反应物和产物，为高选择性UOR催化剂的精准制备提供了重要思路。
（3）提出了一条基于Ni-MOF催化剂在探究结构、活性和选择性三者之间关系的可行途径，
以打破目前产物选择性与活性种之间的模糊局面，实现真正活性种的设计和优化。
目前，尽管在UOR催化剂的设计、合成、机理和产物检测方面不断取得进展，但阐明催化剂结构、活性和选择性之间的关系的努力有限。我们以MOF基催化剂用于UOR为例，总结了结构、活性和选择性三者关系可通过原位测试等手段进行精准探测。遗憾的是，无论是Ni3+还是Ni2+活性物种, MOF催化剂的构建策略都缺乏确定活性@MOF和产物选择性的直接证据。考虑到尿素的不同降解产物如NO2—、N2和NH3，我们总结了一条构建UOR催化剂结构、活性和选择性三者之间关系的可行途径：构建Ni-MOF → KOH依赖性鉴定（单电子转移或双电子转移）→ 产物检测（如NO2—、NH4+等） → 原位SERS和EIS（鉴定活性物种）→ 原位FTIR光谱（验证解离途径和产物）→ 理论验证（结合理论和原位数据）。为深入了解结构活性选择性空白领域的设计、检测和鉴定铺平了道路，从而制备出更多高选择性UOR催化剂，最终打破目前产物选择性与活性种之间的模糊局面，实现真正活性种的设计和优化。
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