尿素氧化反应因其热力学电位低、可与废水处理耦合，被视为替代传统析氧反应实现节能制氢的理想途径。然而，现有金属有机框架（MOF）催化剂在碱性氧化环境下易发生不可逆结构转变，活性位点快米乐M6 米乐平台速失活，制约其实际应用。针对这一挑战，研究团队基于MOF材料，利用Fe与Co在碱性高电位下热力学与动力学行为的差异，构建了一种自适应的配位微环境。该结构在电化学活化过程中选择性诱导Co位点产生配体空位，同时Fe位点保留配体结构，进而增强金属-金属相互作用，形成稳定的二聚体构型（图1）。
研究表明，该动态重构后的催化剂（DR-FeCoBMF）在尿素氧化反应中表现出优异的性能（图2）：达到10 mA cm-2电流密度仅需1.222 V，比商业IrO2低188 mV，氮氧化物法拉第效率高达87.7%。在工业级电流m6米乐官网 米乐M6平台入口下，该催化剂可在1 A cm-2条件下稳定运行100小时，性能无明显衰减，相比传统水电解节能13%。结合光谱表征与理论计算，研究进一步揭示，配体空位诱导的金属二聚化将C–N键裂解能由1.33 eV降至0.80 eV，并将速控步从非电化学步骤（C–N裂解）转变为电化学步骤（*NO氧化），显著降低了反应活化m6米乐官网 米乐M6平台入口能。
该研究针对碱性电氧化环境中MOF催化剂易发生表面重构导致失活的关键难题，从MOF重构的角度出发，提出了“异核空位-成键”动态自适应策略，通过在原子尺度上调控配体空位与金属二聚化，实现了催化活性与结构稳定性的协同提升，为高效、耐用的非贵金属电催化剂设计提供了新思路。
